DNA工程胶体准晶！
原则上，策画和合成险些任何类别的胶体晶体都是可能的。联系词，特地志和感性地造成胶体准晶体一直很难达成。在这里，西北大学Chad A. Mirkin&密歇根大学Sharon C. Glotzer&巴斯克接洽与时间定约Luis M. Liz-Marzán描述了行使纳米递次的十二面体的几何体式和DNA在其名义上固定的可编程键合特色来拼装胶体准晶体的进程。这个进程是由焓驱动的，适用于一定范围的颗粒尺寸和DNA长度，况且省略最大化DNA双链造成和偏好面的对皆，产生局部的五和六配位基元。这类轴向结构由一个具有菱形弱势的方-三角形铺砌界说，况且连气儿的平均准周期层具有堆积失序，为热力学知道性提供了必要的熵。抽象这些猖狂，这些效果在特地策画可编程物资方面建立了一个工程里程碑。该接洽以题为“Colloidal quasicrystals engineered with DNA”的论文发表在《Nature Materials》上。
在可合成的多面体纳米颗粒中，十二面体由于其具有五重对称性而极端引东说念主眷注。为了意会和策画十二面体的最好拼装特色，该接洽领先在宏不雅递次上对其进行了探索，并细则了两种濒临皆的集群，辨别具有五和六配位，不错拼装成准晶体。这些筹商的局部基元是由于将四面体成列成濒临濒临皆，使得五个四面体造成一个带有小缝隙的五边形双金字塔。在本体上创建了一个十二面体，而这些接近十二面体的结构造成了五和六配位的基元。垂危的是，硬四面体已被讲明在模拟中不错自拼装成十二边形准晶体(DDQC)，其特征是方-三角形平铺，况且四面体的成列造成接近十二面体的结构。此外，由十二面体构建的局部基元是准晶体的理念念次级建筑单元：(1)在水平常朝上，五和六配位环境的共存为方-三角形DDQC提供了要津的结构基础；(2)在垂直方朝上，这些濒临皆的基元被堆叠成柱状结构。
为了说明该接洽对十二面体在DDQCs中当作简略的建筑单元的直观，进行了硬十二面体的Monte Carlo模拟，在中等颗粒分数下发现通过熵驱动的拼装不错得到具有五和六配位基元的DDQCs，但仅当作亚稳居品存在。接下来，通过将十二面体颗粒的溶液滴在名义并让其逐步干燥的试验来接洽十二面体纳米颗粒。道理的是，这个干燥进程产生了三斜晶体结构当作主要居品，并未发现准晶体。该接洽假定干燥进程可能不允许造成准晶体所需的面，况且更倾向于在三斜相中缜密堆积十二面体。此外，合成十二面体的悦耳特色可能会影响拼装和堆积。事实上，随后的模拟揭示，略微悦耳(边长的约17%)的硬十二面体系统中，三斜晶体是最密堆积的结构。进一步分析这个三斜晶体结构发现与该接洽策画的DDQCs结构存在要津相反：三斜堆积依赖于相邻颗粒之间统共错位的濒临面搏斗，这如实最大化了堆积密度。比拟之下，三聚体和四聚体基元，这些基元关于构建设念念中的DDQCs结构至关垂危，严重依赖于三角形面的重迭对皆。因此，该接洽假定DNA提供的序列可编程和相对强的联结相互作用将加强这种重迭对皆并导致知道的DDQCs的自拼装。
图1| 十二面体准晶(DDQCs)和十二面体纳米颗粒(NP)三斜晶体的结构模子
为了测试这个假定，领先需要确保十二面体建筑单元的几何特征在功能化后省略保握。此外，由于十二面体无法填充空间，需要使用柔性名义配体来知道在硬质粒子十二面体系统中代表空缺空间的缝隙。为了保握建筑单元的几何体式，该接洽使用高度单散布的十二面体金纳米颗粒进行功能化，使器用有自互补黏性终局的短双链DNA(dsDNA)。为了措置柔性问题，从而达成扩展胶体晶体的滋长，该接洽在dsDNA策画中添加了一个短的寡乙二醇(OEG)区域。然后，以逐步冷却的模式处理十二面体建筑单元，从确保散布纳米颗粒的知道胶体悬浮液的温度驱动冷却。经过逐步冷却后，集结了造成的和洽体进行小角X射线散射(SAXS)分析，然后通过二氧化硅镶嵌递次将其飞动到固态，进行扫描电子显微镜(SEM)和扫描透射电子显微镜(STEM)表征。令东说念主骇怪的是，发现了一个高度有序、纯相的结构当作拼装居品。名义和切面的分析流露，镶嵌二氧化硅的超晶格中的每个晶体区域都有一个明确的12倍对称轴。当沿着这个轴不雅察时，结构流知道彰着的三角形-正方形平铺，这是DDQCs的特征；垂直于这个轴，不雅察到层状结构。这些数据证实了拼装后不雅察到的一种局部有序，雷同于DDQCs。总之，有序的胶体超晶格由具有中程准周期有序的结构构成。
为了赢得一个大的单一规模的晶体，该接洽进行了一个种子援助滋长的模拟，使用从非种子模拟中切出的小晶体当作种子。沿着和垂直于12倍对称轴不雅察的晶体的切面流知道与试验不雅察猖狂相符的局部有序。晶体结构可映射为立地的正方形-三角形平铺，这是一个无人不晓的DDQCs模子，通过连接相邻的十二面体达成。为了显然地不雅察12倍对称的结构，该接洽索要了具有沿列轴的12倍对称性的柱状结构，并发现一个六边形里面结构，周围是一个由12个十二面体构成的十二边形。
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图2|由十二面体纳米颗粒拼装成的试验和模拟结构
为了检讨拼装的胶体QCs的全局有序性，该接洽沿着12倍对称轴成像了经过切割的样品。通过和自联系函数图像，说明了12倍对称性。这两个图像都流知道多个彰着的12倍环，标明拼装结构具有十二边形准晶性质。MD模拟说明了QCs的全局12倍对称有序性。从晶体中索要的一个准晶层的FFT图案和键向定向有序图流知道模拟晶体中的12倍对称性。垂危的是，从模拟数据生成的FFT图案与DDQCs模子的图案一致，为该接洽的样品的十二边形准晶性质提供了出奇的字据。
iba捕鱼皇冠客服飞机：@seo3687理念念的十二边形准晶(DDQCs)的12倍对称性不错被描述为一个无周期的三角形和正方形结构图案，其中正方形-三角形平铺的极点有四种可能的局部环境：σ(3.4.32.4)、Z(36)、H(33.42)和A(44)，每个结构图案对应一个可能的三角形('3')和正方形('4')的平铺模式，围绕一个极点。这些局部环境在模拟的结构图案和DDQCs样品的名义和切面的高分辨率显微图中都不错不雅察到。然后，该接洽将模拟DDQCs的平铺单元和局部环境与通过细则性模子构建的理念念正方形-三角形准晶图案进行了比较。发现了雷同的三角形和正方形砖块的统计数据，给出了一个接近于理念念DDQC(三角形对正方形，4/√3 = 2.31)的数目比值(三角形对正方形，约为2.4)。具有σ局部环境的极点比具有Z和H环境的极点更常见，而A局部环境则莫得被发现。
图3| DDQCs的全局有序性分析
7月29日起，北京市持续遭遇强降雨天气。据北京气象局通报，本次降雨过程极值已显著超过北京地区记录到的降雨极值，为北京地区有仪器测量记录140年以来排位第一的降雨量。
与周期性结构依赖于单元晶胞的平移重复不同，DDQCs结构不错通过将较小的构建单元镶嵌成体式同样的较大构建单元来描述，这不错归来为一组扩张规定。关于DDQCs，每一步中，大构建单元的边长增多了√(2 + √3)的倍数。通过为每种极点周围的局部环境(S1、S2、S3：从最小到最大)创建扩张图表，该接洽发现DNA拼装的DDQCs顺从筹商的结构阐述。三角形-正方形平铺在S1、S2和S3才气的边长辨别为102、197和381纳米，与扩张因子荒谬匹配。值得防护的是，统共的扩张图表都与模拟和试验图像相一致。在统共三个扩张才气中，S2才气具有独有的几何特征，不错通过识别一个由十二面体纳米颗粒构成的层，其极性朝向12倍对称轴，进行容易的试验可视化。通过连接这些颗粒，经典的无周期正方形-三角形平铺出现，结构弱势很少，进一步隆起了拼装结构的准确性。
图4| DDQCs的局部有序性分析
【小结】
www.betlikeakingzonehome.com皇冠客服售后电话号码该接洽报说念了首个由DNA介导的拼装十二面体纳米颗粒而达成的单组分胶体DDQC，具有中程拟周期有序性。严格的分析揭示了这些结构险些莫得弱势，但在周期性层之间存在堆叠无序性，似乎对热力学知道性至关垂危。使用活泼的、短DNA功能化纳米颗粒隆起了一种垂危的门道，将各向异性纳米晶体(NCs)拼装成复杂的结构，其中纳米颗粒不错充分行使其固有的几何体式。这项职责为胶体超晶格的基于策画的拼装提供了知悉，其中揣测的纳米颗粒结构，即使是像QC这么结构复杂的结构，也不错平缓合成，这是纳米科学中永远以来的指标。
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作家先容
Chad A. Mirkin拔擢为好意思国科学院、医学院、工程院、艺术与科学院、国度发明家学会院士、医学与生物工程学会院士、中国科学院外籍院士7院院士，曾任好意思国总统奥巴马的科技参谋人，现任好意思国西北大学化学系、医学系以及材料工程系拔擢。他是国外纳米时间泰斗期刊之一Small的创办者，JACS副主编，还担任了Acc. Chem. Res.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等20余个国外性杂志的裁剪参谋人，现已发表著作1000多篇，其中11篇Nature（其中7篇磋论说文，1篇综述，2篇新闻不雅点，1篇增刊），31篇Science。领有专利1010多项。Chad A. Mirkin院士还创办了5家公司，用以促进纳米时间在生命科学和半导体工业规模的营业化应用。
皇冠体育接口https://www.nature.com/articles/s41563-023-01706-x
起原：BioMed科技
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